Có hai nguồn tư liệu chủ yếu ghi chép về quá trình nối ngôi của Darius I, đó là những dòng bi văn của chính ông và sử cũ Hy Lạp. Một số nhà sử học hiện đại suy xét rằng thực chất Darius I là một ông vua soán ngôi. Họ cho rằng, Gaumata có khả năng chính là Hoàng tử Bardiya, và dựa vào thế nước loạn lạc, Darius I đã thẳng tay hạ sát vị Hoàng tử này và cướp đoạt ngai vàng cho chính ông.[15]

Theo Bi văn Behistun do chính Đại Vương Darius I ngự bút, tiên vương Cambyses II đã sát hại Hoàng đệ Bardiya, nhưng thần dân Ba Tư lại không hay biết về vụ án mạng này. Có kẻ tên Gaumata xuất hiện và dối láo với trăm họ rằng ông này chính là Bardiya.[16] Thần dân Ba Tư càng chán ghét sự thống trị bạo ngược của Cambyses II và vào ngày 11 tháng 3 năm 522 một cuộc khởi loạn chống Cambyses II đã nổ ra khi tiên vương đang chinh chiến nơi phương xa. Vào ngày 1 tháng 7 năm 522 trước Công Nguyên, nhân dân Ba Tư tôn Gaumata - tức "Bardiya" - làm Đại Vương. Không có Hoàng thân quốc thích nào của triều Achaemenes dám làm loạn với Gaumata để bảo vệ tính mạng của mình. Darius - vốn là người lính giáo của Cambyses II cho đến khi tiên vương qua đời, kêu gọi giúp đỡ và vào tháng 9 năm 522 trước Công Nguyên, cùng với các cộng sự Otanes, Intraphrenes, Gobryas, Hydarnes, Megabyxus and Aspathines, tiêu diệt Gaumata tại thành trì Sikayauvati.[16]

Vài ngày sau khi giết hại Gaumata, Darius và bảy quý tộc khác đã họp bàn về vận nước. Thoạt đầu, họ bàn bạc về thể chế trị nước, mà Otanes khuyến khích thành lập nền Dân chủ Cộng hòa, Megazybus thì ủng hộ chế độ chính trị đầu sỏ, trong khi Darius thì mong muốn duy trì nền quân chủ chuyên chế. Nhưng Darius giải thích cặn kẽ rằng một Chính phủ Dân chủ - Cộng hòa có thể sẽ tham ô và nội bộ thì sẽ bất hòa lẫn nhau, trong khi chế độ quân chủ chuyên quyền chỉ tập trung quyền lực vào tay Quân vương, qua đó các quý tộc kia tuân theo ông rằng một chế độ quân chủ tuyệt đối là thể chế chính trị đúng đắn nhất của đất nước. Để bầu chọn Đại Vương, sáu quý tộc (Otanes tuyên bố rằng ông không thèm làm vua) đã tiến hành thử thách. Khi bình minh hé sáng, tất cả họ sẽ tập hợp ở ngoại thành và cưỡi trên lưng ngựa, và con ngựa của ai mà hí lên đầu tiên thì người đó sẽ lên ngôi Đại Vương. Theo điển cố do Herodotos kể lại, người nô lệ chăn ngựa Oebares của Darius đã giúp cho ông đoạt được ngôi báu. Trước khi bắt đầu cuộc thi, Oebares xoa hai bàn tay vào bộ phận sinh dục của con ngựa quý của Darius. Khi sáu quý tộc tụ tập đầy đủ nơi ngoại thành, Oebares đặt tay bên hai lỗ mũi con ngựa của Darius, khiến con ngựa ngửi thấy mùi và hý vang trời. Liền lúc đó, những tia chớp bất ngờ lóe ra trên bầu trời, rồi sét đánh rầm trời, khiến cho sáu quý tộc kia tin rằng Thiên Chúa đã chứng nhận vương quyền của Darius, nên họ liền nhảy xuống ngựa và bái lạy Darius.[17] Darius chẳng tin rằng ông lấy được cây vương trượng nhờ vào sự gian trá, mà là nhờ vào trí thông minh tuyệt vời, thậm chí ông còn cho tạc bức tượng ông ngồi trên lưng con ngựa đang hý vang và ghi khắc "Darius, con trai của Hystaspes, đã giành được quyền lực tối cao của Ba Tư nhờ trí khôn của con ngựa của Người và mưu trí của Oebases - bật mã ôn của Người".[18]

Lên ngôi đại thống có nghĩa là Darius I phải gánh vác trách nhiệm rất to lớn. Dưới triều hai vua Cyrus II và Cambyses II, nước Ba Tư đã hưng thịnh, có quân đội mạnh, khiến thiên hạ phải kinh sợ. Tuy nhiên, tình hình đất nước sau khi vua Darius I lên ngôi là thiếu ổn định, đang đứng bên bờ vực khủng hoảng.

Khoảng năm 520 TCN, Hoàng tử Xerxes ra đời.